Brian Frost

Die Frost-Gruppe ist an der Entwicklung neuer anorganischer und metallorganischer Komplexe für den Einsatz in der wässrigen und zweiphasigen Katalyse interessiert. Metallorganische Chemie und Katalyse bleiben spannende Forschungsbereiche mit vielen Möglichkeiten für grundlegende, ganz zu schweigen von pädagogischen Beiträgen. Wir interessieren uns für die Synthese, Struktur und Reaktivität anorganischer und metallorganischer Komplexe mit Schwerpunkt auf solchen, die für die Katalyse anwendbar sind. Zu den in unserem Labor verwendeten Techniken gehören unter anderem Computerchemie, mehrkernige NMR-Spektroskopie (1H, 13C, 31P), UV-Vis-Spektroskopie, Massenspektrometrie, Röntgenkristallographie und In-situ-IR mit dem ReactIR 4000.TMOur von ASI Das Forschungsprogramm umfasst ein breites Spektrum an Interessen, darunter:

Derzeit arbeitet unsere Gruppe an Projekten, die die Synthese und Charakterisierung neuer wasserlöslicher Phosphine und die Erforschung der katalytischen Aktivität der aus diesen neuen Liganden abgeleiteten anorganischen und metallorganischen Komplexe umfassen. Viele der von uns synthetisierten Phosphinliganden leiten sich vom wasserlöslichen und luftstabilen Phosphin PTA ab (siehe Abbildung). Beispielsweise hat die Deprotonierung des oberen Randes von PTA mit n-BuLi den Zugang zu einer Vielzahl chiraler wasserlöslicher Phosphinliganden ermöglicht (siehe Abbildung).

Die Katalyse in wässriger Phase hat gegenüber der herkömmlichen homogenen Katalyse in organischer Phase eine Reihe von Vorteilen. Am weitesten verbreitet ist die Verwendung des umweltfreundlichen Lösungsmittels Wasser als Reaktionsmedium. Wasserlösliche Katalysatoren können durch den Einsatz einer zweiphasigen Katalyse oder Extraktion des organischen Produkts aus der wässrigen Schicht leicht abgetrennt, zurückgewonnen und wiederverwendet werden. Wir haben kürzlich gezeigt, dass RuCl2PTA4 ein ausgezeichneter Katalysator für die Hydratisierung einer Vielzahl von Nitrilen zu Amiden in der wässrigen Phase ist. Die Reaktionsbedingungen sind relativ mild und der Katalysator ist robust genug, um mehr als sieben Mal mit geringem Aktivitätsverlust recycelt zu werden. In einer Reihe von Fällen konnte die wässrige Schicht vom kristallinen Produkt abdekantiert und ohne Säule oder Extraktion wiederverwendet werden (siehe Green Chem.2012, 14, 62-66).