Neues Katalysatordesign für die elektrokatalytische Acetylen-Semihydrierung

31. Mai 2023

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von der Universität für Wissenschaft und Technologie Chinas

Kürzlich arbeitete die Forschungsgruppe von Prof. Zeng Jie vom Hefei National Research Center for Physical Sciences at the Microscale and University of Science and Technology of China (USTC) mit Prof. Xia Chuan und dem Team des Forschers Zheng Tingting von der University of Electronic Science and Technology zusammen aus China entwickelten einen Katalysator mit unterkoordinierten Cu-Nanopunkten, um eine Acetylen-Halbhydrierung mit hoher intrinsischer Aktivität und Effizienz zu erreichen. Die Forschung wurde in Nature Communications veröffentlicht.

Ethylen ist ein wichtiger Werkstoff in der chemischen Industrie. Normalerweise entstehen beim industriellen Produktionsprozess von Ethylen (C2H4) unvermeidlich 0,5–3 % Acetylen (C2H2) als Nebenprodukt, das die Ziegler-Natta-Katalysatoren irreversibel vergiftet und zu einem Aktivitätsabfall führt.

Daher ist es wichtig, die C2H2-Verunreinigungen bei der Ethylenproduktion zu entfernen. Die traditionelle thermokatalytische Halbhydrierung von C2H2 erfordert hohe Temperaturen, hohen Druck und teure Katalysatoren auf Palladiumbasis, was ihre Weiterentwicklung einschränkt.

Die sinkenden Stromkosten haben die Entwicklung der elektrokatalytischen Acetylen-Halbhydrierung (EASH) unter Verwendung von Katalysatoren auf Cu-Basis als Alternative motiviert. Bisherige Katalysatoren auf Cu-Basis leiden jedoch immer noch unter Nebenreaktionen, die zu einer unbefriedigenden Reinigung führen.

Um dieses Problem zu lösen, synthetisierte das Team zunächst unterkoordinierte Cu-Nanopunkte (Cu NDs) als Katalysatoren durch In-situ-Reduktion. Beim Testen der Aktivität unter reinem Acetylenfluss erreichten die unterkoordinierten Cu-NDs einen Faradayschen Wirkungsgrad von über 90 % in einem weiten Bereich der Stromdichte und erreichten einen Spitzenwert von 95,6 % bei einer Stromdichte von -350 mA·cm-2. Darüber hinaus ergab die In-situ-Spektroskopie eine niedrigere Energiebarriere für unterkoordinierte Cu-NDs-Katalysatoren.

Reaktoren mit Membran-Elektroden-Anordnung (MEA) haben die Vorteile eines geringen Widerstands, eines geringen Energieverbrauchs und einer kompakten Konfiguration. Daher entwarf das Team einen Zwei-Elektroden-Reaktor vom MEA-Typ zur kontinuierlichen Erzeugung von C2H4 in Polymerqualität.

Im Leistungsbewertungstest konnte ein 25-cm2-MEA-Reaktor 0,5 % C2H2 bei verschiedenen Durchflussraten von 10 bis 50 Standardkubikzentimeter pro Minute (sccm) vollständig in C2H4 umwandeln. Mit zunehmender Durchflussrate zeigte die Selektivität von C2H4 einen Aufwärtstrend. Dem Team gelang es, 130 Stunden lang kontinuierlich C2H4 in Polymerqualität bei einer Durchflussrate von 50 sccm zu synthetisieren, wobei der Leistungsabfall vernachlässigbar war (Rest-C2H2 weniger als 1 Teil pro Million, Zellspannung bei -1,89 V gehalten).

Diese Arbeit realisierte eine hocheffiziente EASH zur Herstellung von Ethylen in Polymerqualität durch Katalysatorentwicklung, Untersuchung des Reaktionsmechanismus und Reaktordesign und eröffnete Perspektiven für die zukünftige Entwicklung der elektrokatalytischen Ethylenreinigung.

Mehr Informationen: Weiqing Xue et al., Elektrosynthese von Ethylen in Polymerqualität durch Acetylen-Halbhydrierung über unterkoordinierte Cu-Nanopunkte, Nature Communications (2023). DOI: 10.1038/s41467-023-37821-1

Zeitschrifteninformationen:Naturkommunikation

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